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并行微通道内液液两相流及介尺度效应
微化工技术指的是在微米或毫米级尺寸的设备中完成化工过程或者化学反应的技术，是 20 世纪 90 年代兴起的新领域。早在 1986年，德国便已经申请了关于微反应装置的原始专利，1989 年德国卡尔斯鲁厄科研中心研究出第一台微型换热器[1]，微化工技术在化学工程方面的潜力立刻引起了重视。近几十年来，国内外均开展了微尺度下的流体混合、流体流动与动量传递、传热、传质及反应等相关过程与技术的研究。自 20 世纪 90 年代至今，微化工技术历经 30 年的发展，已经逐步建立了一定的基础理论。同时，随着 3D 打印等精密加工技术的快速发展，微通道芯片的加工精度也越来越高，加工尺寸越来越小，微化工技术的应用也越来越广泛。与传统的大化工系统相比，微化工技术因其独特的小特征尺寸，在进行化工过程及单元操作时，具有传质传热能力强、制作简单、成本低廉、可控性高以及本质安全等优越特性。基于上述优点，微化工技术在生物医药[2-3]、能源环境[4-6]、纳米颗粒制备[7-9]等领域[10-11]具有越来越广泛的应用。其中，微尺度下气液[12]和液液[13]非均相分散体系的流体流动和传递过程是微化工系统的重要研究内容；而并行流常用于进行反应的微反应器工程和萃取分离过程，Pohar 等[14]指出，两相界面的位置是影响并行流状态应用的重要参数，操作条件对其的影响是并行流研究的重点之一。
微化工技术中常见的多相分散方法是使待分散的两相流通过一定几
何形状的微通道进行接触。在特定的作用力下，实现分散的目标。常见的微通道几何形状有 T 形、十字形、台阶形、聚焦流形和同轴并流形[12,15]。T 形微通道因其结构简单和易于加工等优点，在各种研究，尤其是气液和液液非均相体系的分散过程中被广泛使用。有关气液、液液体系的微流动和微分散过程已有文献报道[15-21]。Stone等[22]比较全面地综述了较细小通道内的多相流动行为，Shui等[20]综述了微米和纳米级微通道内的多相流流动行为，Qiu 等[23]揭示了微通道中影响均相自由基聚合反应数目放大的因素，证明了聚合过程规模化的可行性。Zhao 等[19]则对于气液和液液两相流动的分散机制、作用力及流型等进行了综述，Zhang 等[16]较为全面地分析了典型的模拟方法在微流体和微化工过程应用研究现状，Zhang等[16-18]对于液液两相的分散、传质和反应，以及多相复杂流动微化工系统的构建等进行了综述。
目前，对于单条微通道中多相流的研究已较为成熟，比如气液两相流中气泡生成动力学[24]和液液两相流中液滴生成动力学[25]。van Steijn 等[26]采用微粒子图像测速仪对水平放置 T 形微通道内受限破碎的气泡生成过程进行了研究，将分散过程分为两个阶段：生长阶段和动态断裂阶段。分散相的断裂是因为连续相挤压相界面形成，此种破碎机理被称为“挤压破碎”（squeezing）。Garstecki 等[27]的研究结果表明，挤压破碎过程中，相界面的变化与两相黏度和界面张力无关，仅与两相流量有关。Husny 等[28]对 T 形微通道中的非受限破碎过程进行了研究，在非受限破碎过程中，微通道壁面对分散相造
成的影响几乎可以忽略，决定分散结果的是连续相对分散相的剪切作用和两相的界面张力。结果表明，随着连续相流速和黏度的增加，分散相的破碎时间随之缩短，产生的气泡/液滴尺寸也减小。Xu 等[29]对气液体系的非受限破碎过程进行了研究，确定了气泡尺寸与连续相的黏度和流速的乘积为反比的关系。Cristini 等[30]提出可以使用Capillary 数来预测气泡/液滴的尺寸。
微化工技术的放大通常有两种途径。第一种放大途径是“智能”尺寸放大，即增加内部通道的截面积的同时（通常至少保持一个维度的特征尺寸符合微小通道的特征尺寸范围），保持通道传质和传热的特性强化。Kockmann 等[31]通过改变微通道的形状增大了通道直径，证明了尺寸放大适用于单相过程。第二种放大途径与传统化工不同，基于微化工技术的化工生产过程是通过数目放大——增加微通道的数量，而不是增大微通道的尺寸实现的，但微通道芯片中通道数目增多以后，多条通道间相互竞争与协调的介尺度效应决定了流体的分布效果，影响分散产品的均一性和稳定性。Zhao 等[32]发现在并行通道前/后设置空腔可以有效提高多相流分布的均一性，同时大大减小微通道设备内部结构的复杂程度和压力降。Tondeur 等[33]指出在设计流量分配器时，除了要求流体流量分配更加均匀，还要保证设备压力降和设备体积达到最小。Commenge 等[34]使用多重几何形状组合的微通道反应器进行研究，得到了微通道的结构对流体分配的影响。Chen 等[35]通过对换热器换热管中物料分布的研究，证明了在特定的入口压力和物料通量下，管路尺寸具有最佳值。Emerson 等[36]将
Murray定律进行了简化，将其推广到了任意截面形状的微通道系统。Lee等[37]进一步研究，得到了微通道直径与夹角的关系式。Kuijpers等[7]和 Su 等[9]研究了具有 8 条并行管路的光催化气液微反应器的鲁棒性，并通过在各并行管路上增加窄毛细管和背压调节器以调节各支路的流阻，实现了小于 10%不均匀性的放大生产。Park 等[38]设计了一款可以使用 3D 打印技术制造的流量分配器，并给出了设计手册，为工业应用提供了便利。从以上研究中可以看出，人们对微化工生产放大研究的核心内容（并行微通道中流体分配的均匀性及稳定性）认知有限，亟需继续推进相关工作。在进行数目放大时，并行管路的排布有对称式分布和非对称式分布两种类型。分支管路采取对称排布在阻力分布上会更加均匀，但同时也会使设备的体积增大，同时在高流量条件下产生较大的压降。而非对称式的并行通道排布可以大大减小设备体积，且设置空腔可以有效降低整个设备的压降[32]。因此，了解不同操作条件下导致非对称式微通道中流体分配不均的因素对于其放大具有重要意义。本文使用设有空腔的非对称并行微通道，通过改变两相流量及黏度，探究了两并行微通道中液液两相流的流型及液滴生成规律。使用介尺度概念对后空腔中液滴群的行为以及后空腔对流量分配的反馈作用进行了分析。通过构建类比电阻的流体动力学模型，以得到不同操作条件下影响流量分配的主导因素。
1 实验材料和方法 1.1 实验装置 实验装置由流体输送设备、微通道芯片和图像采集设备三部分构成。
实验装置及流程如图 1 所示。连续相和分散相均由微量注射泵（Plunger pump, TBP-5002, China, 0.1 × 10-6~ 50 cm3·min-1）通过聚乙烯胶管（φ= 1.02 mm）注入微通道。微通道内液滴生成及运动过程由显微镜头（TAMRON AF90mm F/2.8 Di SP, Japan）和高速摄像仪（Photonfoucs MV2-1280-640-CL-8, Switzerland）记录，本实验中拍摄帧率为 600 帧/秒，图像尺寸为 1280 像素 × 320 像素，实验在常温常压下进行，光源为冷光源。
图 1
图 1 实验装置图 1，2—注射泵；3—高速摄像仪；4—计算机；5—微通道芯片；6—光源；7—收集瓶 Fig.1Schematic diagram of experimental apparatus
1.2 微通道构型及尺寸 实验使用的微通道芯片由两块聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板组合而成，其中一块板上使用精密铣刻技术刻出实验使用的微通道结构，另一块上留有流体的通过孔，板面进行抛光处理。两块板的材质和大小均相同，通过螺栓进行组合密封。微通道结构如图 2 所示。在连续相的进出口位置设有矩形空腔结构，空腔尺寸为 9 mm × 4 mm × 0.4 mm（长×宽×深）。进行实验时，分散相在 a 口注入微通道芯片后通过对称的分支通道进行分配，连续相在 b 口注入，通过矩形空腔后分配
至并行微通道，两相在 T 形口接触、完成分散后进入矩形空腔，后经c 口排出。微通道芯片中所有流体通道的截面均为正方形，截面尺寸为 0.4 mm × 0.4 mm。并行微通道之间的间距为 4 mm，定义靠近 b口侧的通道为通道 1，远离 b 口侧的通道为通道 2。微通道其他部分的具体尺寸见图 2。
图 2
图 2 微通道结构 Fig.2Microchannel device
1.3 实验材料 实验采用的分散相为不同配比的甘油-水溶液，连续相为不同黏度的硅油(MACKLIN)，并在其中加入 5%（质量分数）的道康宁作为表面活性剂，增加连续相与通道间润湿性的同时，可以有效减少液滴间的聚并。上述所用溶液，其密度 ρ 使用密度计（Anton Paar MA-4500-M, Austria）进行测量，黏度 μ 使用乌氏毛细管黏度计（iVisc, LAUDA, Germany）进行测量，不同连续相与分散相组合的界面张力 γ 使用界面张力仪（SL200KB, Optical Contact AngleInterface Tension Meter, USA ）
测 量 获 得 ， 测 量 方 法 采 用 悬 滴 法 ， 计 算 式 为Young-Laplace 方程。各溶液的物性数据如表 1 所示。
表 1 实验中使用流体的物性数据 Table 1Physical properties of various fluids used in the
experiment 溶液类型 ρ/(kg·m-3)μ/(mPa·s)γ/(mN·m-1)道康宁-10 mPa·s硅油 947.4210.165.81①道康宁-50 mPa·s 硅油 971.5454.704.81①道 康 宁 -100 mPa·s 硅 油 977.6598.903.59① 去 离 子 水998.250.955.81②30%甘油-水溶液1072.392.067.99②60%甘油-水溶液 1160.387.8612.75②① 去离子水与相应连续相的界面张力。
② 10 mPa·s 硅油与相应分散相的界面张力。
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2 实验结果与讨论 2.1 下游通道中的流型、流型图及流型的转变 实验过程中，在并行微通道内观察到以下 4 种流型，分别为：塞状流、液滴流、环状流、并行流，如图 3 所示。
图 3
图 3 微通道内液液两相流流型（连续相黏度 54.70 mPa·s；分散相黏度 0.95 mPa·s）
Fig.3Liquid-liquid two-phase flow patterns in a microchannel
在连续相黏度为 54.70 mPa·s，分散相黏度为 0.95 mPa·s 的实验条件下。当分散相流量 Qd= 100 μl·min-1、连续相流量 Qc= 100
μl·min-1 时，微通道内的流型为塞状流，且液柱两端呈现较为对称的形态，如图 3(a)所示；增大连续相流量，液柱长度缩短，当 Qc= 600 μl·min-1 时，微通道内的流型仍然为塞状流，但由于连续相流量较大，液柱在通道内的移动速度较大，因连续相的推动挤压作用，液柱呈现前端较窄，后端较宽的瓶塞状形态，如图 3(b)所示。塞状流的特征为液柱长度 L 大于微通道特征尺寸 w，呈柱塞状，液柱在微通道中受到的壁面的限制作用不可忽略。此种流型下，分散相的破碎机理为“挤压破碎”[26]。本文以液柱长度 L 与微通道宽度 w 的比值L/w= 1.1 为分界线，将塞状流划分为长液柱和短液柱两种流型。增大连续相流量，当 Qc= 2000 μl·min-1 时，液滴尺寸小于通道宽度即 L/w＜ 1，微通道内的流型转变为液滴流，如图 3(c)所示。液滴流的特征为液滴尺寸小于微通道的特征尺寸，液滴不与微通道壁面接触，呈现较规则的球形。此种流型下，分散相的破碎由“剪切机理”(shearing mechanism)[28]控制。当连续相流量很大而分散相流量很小时，支路中的分散相液体的压力无法突破连续相流体的静压力，则会出现只有一条通道中生成液滴而另一条通道充满连续相液体的过滤流流型，如图 4(a)中流型转变线 1 左上角区域。此状态下流量分配极度不均，在生产时应尽量避免。增大分散相流量，液柱长度增大，液柱之间的液弹长度逐渐减小。当 Qd= 2000 μl·min-1、Qc= 1000 μl·min-1 时，微通道内的流型转变为环状流，如图 3(d)所示。当连续相流量与分散相流量均较大时，分散相在 T 形口处不再发生破裂，比如当 Qd= 2000 μl·min-1、Qc= 2000 μl·min-1 时，微通道内
的流型为并行流，如图 3(e)所示。环状流的特征为分散相在微通道的中心流动，并行流的特征为分散相在微通道的一侧流动，其分散相均不发生破裂。这两种流型都是在分散相黏度或流速较大的条件下产生的，如果连续相流量较大、分散相从微通道一侧进料或者微通道对两相的润湿性较接近时[18]，则更容易产生并行流。
图 4
图 4 微通道中液液两相流流型及流型转变线 Fig.4Flow patterns diagram and the transition lines for liquid-liquid two-phase flow in microchannels
对于并行微通道，两相流体进入微通道后，首先通过分支管路/前空腔进行分配，分配后的连续相和分散相分别接触后形成液液两相流，由下游通道进入后空腔，形成两股独立但又相互影响的微流体流动路线。由于并行微通道间的相互作用以及后空腔中液滴群的影响，连续相和分散相流量的分配受到一定影响，并行通道中会产生较为丰富的流型现象。
对连续相黏度为 54.70 mPa·s，分散相黏度为 0.95 mPa·s 实验条件下，不同两相流量下并行微通道内的流型进行了统计、分类，绘制出了相应的流型图，并绘制了相应的流型转变线，如图 4 所示。其中，实心标记和空心标记为稳定流型，半实心标记为不稳定的过渡流型。
增大连续相流量，微通道中液液两相流流型由塞状流转变为液滴流。
增大分散相流量，微通道中流型由塞状流转变为环状流，最终转变为并行流。对比两通道中的流型及流型转变线，可以看出：在纵向上两通道的流型基本保持一致，而在横向上，随着分散相流量的增大，通道 2 的流型转变更加迅速。即相较于连续相，增大分散相的流量对两通道的流量分配的影响更大。
改变连续相硅油溶液的黏度，不同条件下两并行微通道内塞状流与液滴流的流型转变线如图 5 所示。各条流型转变线左上方流型为液滴流，右下方为塞状流。从图中可以看出，随着连续相黏度的增大，两并行微通道中的塞状流与液滴流的流型转变线逐渐向下移动，即向着连续相流量减小的方向移动。随着连续...
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